Emisión espontánea amplificada impulsada eléctricamente a partir de puntos cuánticos coloidales

Nature volumen 617, páginas 79–85 (2023)Citar este artículo

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Los puntos cuánticos coloidales (QD) son materiales atractivos para realizar diodos láser procesables en solución que podrían beneficiarse de longitudes de onda de emisión de tamaño controlado, umbrales de ganancia óptica bajos y facilidad de integración con circuitos fotónicos y electrónicos1,2,3,4,5,6 ,7. Sin embargo, la implementación de dichos dispositivos se ha visto obstaculizada por la rápida recombinación Auger de estados multiportadora de ganancia activa1,8, la poca estabilidad de las películas QD a altas densidades de corriente9,10 y la dificultad de obtener una ganancia óptica neta en una pila de dispositivos compleja en la que un dispositivo delgado La capa QD electroluminiscente se combina con capas conductoras de carga con pérdida óptica11,12,13. Aquí resolvemos estos desafíos y logramos la emisión espontánea amplificada (ASE) de QD coloidales bombeados eléctricamente. Los dispositivos desarrollados utilizan QD compactos y graduados continuamente con recombinación Auger suprimida incorporada en una estructura de inyección de carga pulsada de alta densidad de corriente complementada con una guía de onda fotónica de baja pérdida. Estos diodos coloidales QD ASE exhiben una fuerte ganancia óptica de banda ancha y demuestran una emisión de borde brillante con una potencia instantánea de hasta 170 μW.

Los láseres bombeados eléctricamente o los diodos láser basados en materiales procesables en solución han sido dispositivos deseados durante mucho tiempo por su compatibilidad con prácticamente cualquier sustrato, escalabilidad y facilidad de integración con la electrónica y la fotónica en chip. Dichos dispositivos se han buscado en una amplia gama de materiales, incluidos polímeros14,15,16, moléculas pequeñas17,18, perovskitas19,20 y QD coloidales1,2,3,4,5,6,7. Estos últimos materiales son especialmente atractivos para implementar diodos láser porque, además de ser compatibles con técnicas químicas económicas y fácilmente escalables, ofrecen varias ventajas derivadas del carácter cerodimensional de sus estados electrónicos21,22. Estos incluyen una longitud de onda de emisión de tamaño ajustable, umbrales de ganancia óptica bajos y estabilidad a alta temperatura de las características de los láseres que se derivan de una amplia separación entre sus niveles de energía de tipo atómico21,22,23.

Varios desafíos complican la realización de diodos láser QD coloidales. Estos incluyen una recombinación Auger no radiativa extremadamente rápida de estados multiportadores activos de ganancia óptica1,8, estabilidad deficiente de los sólidos QD bajo las altas densidades de corriente requeridas para lograr el efecto láser9,10 y un equilibrio desfavorable entre la ganancia óptica y las pérdidas ópticas en dispositivos electroluminiscentes en los que una ganancia activa El medio QD es una pequeña fracción de la pila total del dispositivo que comprende varias capas de transporte de carga con pérdida óptica11,12,13.

Aquí resolvemos estos desafíos utilizando QD diseñados con recombinación Auger suprimida y una arquitectura de dispositivo electroluminiscente especial, que cuenta con una guía de onda fotónica que consta de un reflector Bragg distribuido en la parte inferior (DBR) y un electrodo de plata superior (Ag). La cavidad óptica transversal formada por el DBR y el espejo Ag mejora el confinamiento del campo en el medio de ganancia QD y, al mismo tiempo, reduce las pérdidas ópticas en las capas conductoras de carga. También facilita la acumulación de ASE debido a la mejora de la recolección de fotones semilla espontáneos y la mayor ruta de propagación en el medio QD. Como resultado, logramos una gran ganancia óptica neta con bombeo eléctrico y demostramos ASE a temperatura ambiente en las transiciones de borde de banda (1S) y estado excitado (1P).

En este estudio, utilizamos un medio de ganancia óptica basado en una versión revisada de QD de grado continuo (cg-QD), que son similares a nuestro CdSe/Cd1−xZnxSe cg-QDs9 introducido anteriormente, pero presentan un espesor reducido de la capa graduada. Estos cg-QD 'compactos' (abreviados como ccg-QD)13 comprenden un núcleo de CdSe de 2,5 nm de radio, una capa graduada de Cd1−xZnxSe de 2,4 nm de espesor y una cubierta protectora final hecha de ZnSe0.5S0.5 y capas de ZnS con espesores de 0,9 nm y 0,2 nm, respectivamente (Fig. 1a, recuadro superior derecho y Fig. 1 complementaria). A pesar de su espesor reducido, la carcasa graduada compacta permite una supresión altamente efectiva de la descomposición Auger24, lo que conduce a una larga vida útil del Auger biexcitónico (τXX,A = 1.9 ns) y un rendimiento cuántico de emisión biexcitónica correspondientemente alto del 38% (Fig. 2 complementaria ). La capa graduada compacta también produce una fuerte compresión asimétrica del núcleo emisor, lo que aumenta la división de huecos ligeros-pesados (Δlh-hh) a aproximadamente 56 meV (ref. 25) (Fig. 1a). Esto impide la despoblación térmica del estado de agujero pesado en el borde de la banda y, por lo tanto, reduce el umbral de ganancia óptica7.

a, El espectro de absorción del estado fundamental (α0) de CdSe/Cd1−xZnxSe/ZnSe0.5S0.5/ZnS ccg-QD (recuadro superior derecho). Las flechas verticales marcan las tres transiciones de energía más baja que involucran estados de huecos y electrones 1S y 1P (que se muestran en el recuadro superior izquierdo). b, Mediciones de absorción transitoria (TA) de la muestra de solución ccg-QD realizadas con pulsos de bomba de 110 fs y 2,4 eV con fluencia por pulso wp = 1,6 mJ cm−2 (⟨N⟩ = 25). La señal de TA se presenta como α(hv,t) = α0(hv) + Δα(hv,t), donde α0 y α son los coeficientes de absorción de la muestra no excitada y excitada, respectivamente, y Δα es la absorción inducida por la bomba cambiar. La línea negra sólida (α = 0) separa las regiones de absorción (α > 0, marrón) y ganancia óptica (α < 0; verde). La línea negra discontinua es la segunda derivada de α0 (panel a). c, Espectros dependientes de la intensidad de la bomba de fotoluminiscencia emitida por el borde (PL) de una película ccg-QD de 300 nm de espesor sobre un sustrato de vidrio bajo excitación con pulsos de bomba de 110 fs y 3,6 eV. El punto de bombeo tiene la forma de una franja estrecha de 1,7 mm de largo ortogonal al borde de la muestra. La aparición de picos estrechos a 1,93 eV y 2,08 eV (ancho total a la mitad del máximo 35 meV y 40 meV, respectivamente) en ⟨N⟩ más alto indica la transición al régimen ASE. Sobre la base del inicio del fuerte crecimiento de la intensidad (recuadro), los umbrales de ASE 1S y 1P son, respectivamente, de aproximadamente 1 y aproximadamente 3 excitones por punto en promedio. d, una pila de dispositivos del LED de referencia comprende un cátodo L-ITO, una capa ccg-QD y capas de transporte/inyección de huecos TFB/HAT-CN separadas por un espaciador LiF con una apertura de enfoque de corriente. El dispositivo se completa con un ánodo de Ag preparado como una tira estrecha. e, Las dependencias j–V (línea negra continua) e intensidad EL–V (línea azul discontinua) del dispositivo de referencia. f, los espectros EL dependientes de j de la emisión frontal (superficial) del dispositivo de referencia. El espectro EL registrado a 1019 A cm−2 se descompone en tres bandas lorentzianas que corresponden a las tres transiciones ccg-QD que se muestran en a. AU, unidades arbitrarias.

En particular, el grosor reducido de la cubierta permite una mayor densidad de empaquetamiento QD en muestras de película y, como resultado, conduce a una ganancia óptica mejorada, que se extiende a lo largo de las transiciones 1S y 1P y exhibe un ancho de banda amplio de aproximadamente 420 meV (Fig. 1b) . Estas propiedades facilitan el desarrollo de ASE, que se observa fácilmente en películas ccg-QD excitadas ópticamente (Fig. 1c). El ASE ocurre en las transiciones 1S y 1P y exhibe umbrales de excitación bajos ⟨Nth,ASE⟩ ≈ 1 (1S) y 3 (1P) excitones por punto en promedio. Sobre la base de las mediciones ASE de longitud de banda variable (VSL) de una película ccg-QD de 300 nm de espesor, los coeficientes de ganancia óptica 1S y 1P son 780 cm−1 y 890 cm−1, respectivamente (Fig. 3 complementaria) . Debido a un factor de confinamiento de modo casi unitario de la película medida, nos referiremos a los valores derivados como coeficientes de "ganancia material" (Gmat,1S y Gmat,1P, respectivamente).

Inicialmente, incorporamos ccg-QD en diodos emisores de luz (LED) de "referencia" cuya arquitectura es similar a la de las referencias. 12,13. Estos dispositivos (Fig. 1d) se ensamblan sobre un sustrato de vidrio y comprenden una capa activa ccg-QD (aproximadamente tres monocapas de espesor) intercalada entre un electrodo inferior (cátodo) hecho de óxido de indio y estaño de bajo índice (L-ITO) y una capa orgánica de transporte de huecos (HTL) de poli[(9,9-dioctilfluorenil-2,7-diil)-alt(4,4′-(N-(4-butilfenil)))] (TFB). El electrodo L-ITO está hecho de una mezcla de ITO estándar y SiO2, lo que reduce las pérdidas ópticas y mejora el contraste del índice de refracción en la interfaz QD-cátodo, mejorando así el confinamiento del modo óptico en la capa QD11. El TFB HTL se separa de la capa orgánica de inyección de agujeros (HIL) hecha de dipirazino[2,3-f:2′,3′-h]quinoxalina-2,3,6,7,10,11-hexacarbonitrilo (HAT -CN) por un espaciador LiF aislante de 50 nm de espesor que contiene una hendidura de 30 μm de ancho de "enfoque de corriente"10,12,13. El dispositivo se completa con un electrodo de plata (ánodo) preparado como una tira de 300 μm de ancho ortogonal a la ranura en la capa intermedia de LiF. Este enfoque conduce a un enfoque de corriente bidimensional y nos permite limitar el área de inyección a 30 × 300 μm2. Los LED fabricados, así como otros dispositivos estudiados en este trabajo, se caracterizaron a temperatura ambiente en aire.

En la Fig. 1e, f, mostramos mediciones de electroluminiscencia (EL) de uno de los LED de referencia excitados mediante polarización pulsada (duración de pulso de 1 μs, tasa de repetición de 1 kHz) con una amplitud de voltaje (V) de hasta 67 V. En el voltaje máximo, la densidad de corriente (j) alcanza los 1.019 A cm−2 (Fig. 1e), que es comparable con los valores obtenidos con los LED pulsados de enfoque de corriente anteriores10. La emisión del dispositivo se enciende a unos 3 V, después de lo cual la intensidad de EL muestra un rápido crecimiento. Los espectros EL medidos en j inferior alcanzaron un máximo de 1.96 eV (característica 1S), que corresponde a la transición 1Se-1Shh del borde de la banda (Fig. 1f). A medida que aumenta j, el EL exhibe una ampliación pronunciada debido a las intensidades crecientes de las bandas de mayor energía asociadas con las transiciones 1Se–1Slh (2.02 eV) y 1Pe–1Phh (2.1 eV; característica 1P) (Fig. 1f y datos extendidos Figura 1a). En el j más alto, el espectro EL alcanza su punto máximo en la posición de la banda 1P, lo que es indicativo de un alto número excitónico por punto realizado en estos dispositivos. En particular, sobre la base de la relación de las amplitudes de la banda 1P y la banda 1S, la ocupación excitónica QD promedio ⟨N⟩ alcanza aproximadamente 7.4 (Datos extendidos Fig. 1b), que es más alta que el umbral de ganancia óptica tanto para el Transiciones 1S y 1P (Fig. 1c).

A pesar de lograr la inversión de población, los dispositivos de referencia no exhiben ASE bajo bombeo eléctrico ni en la emisión frontal (superficial) ni en el borde. Esto indica que la pérdida óptica general supera la ganancia óptica generada en un medio QD delgado. El modelado fotónico de los LED de referencia utilizando un método de elementos finitos confirma esta evaluación (Nota complementaria 1). En estos dispositivos, la amplificación de la luz ocurre debido a los modos ópticos guiados por la reflexión interna total (TIR) en la interfaz L-ITO-vidrio y por la reflexión en el espejo plateado (Fig. 2a). Debido a la fuerte extinción por parte de la capa de metal, los modos magnéticos transversales (TM) experimentan una fuerte atenuación, por lo tanto, los modos preferidos por ASE son los de carácter eléctrico transversal (TE)12,13.

a, b Izquierda, estructura transversal de los dispositivos de referencia (a) y BRW (b), junto con la distribución calculada de los modos TE (mostrado como perfiles sombreados en rojo). En el dispositivo de referencia, este modo es compatible con TIR, cuyo ángulo crítico (θc) está controlado por el contraste del índice de refracción en la interfaz L-ITO-vidrio (sinθc = nglass/nL-ITO). En el dispositivo BRW, el ángulo de modo (θm = θBRW) se define por la condición de interferencia constructiva (condición de Bragg) de reflexiones de diferentes capas del DBR. Como resultado, el perfil del campo óptico exhibe un patrón oscilatorio vinculado a la estructura periódica del DBR. Derecha, dependencia de las intensidades de luz emitidas por el frente y por los bordes (símbolos amarillo y rojo, respectivamente) en la densidad de corriente para los dispositivos de referencia (a) y BRW (b). Debido a las grandes pérdidas de propagación, el dispositivo de referencia irradia principalmente desde su superficie frontal revestida de vidrio (la relación de intensidad del frente al borde es de aproximadamente 50). Por el contrario, debido a las pérdidas ópticas reducidas (recuadro en b, derecha) y la fuerte amplificación de la luz guiada, el BRW emite con más fuerza desde su borde (la relación de intensidad de borde a frente es de aproximadamente 2 a 3). AU, unidades arbitrarias.

En la Fig. 2a, a la izquierda, mostramos la distribución de campo eléctrico calculada del modo TE0 TIR. El factor de confinamiento de modo para la capa QD (ΓQD) es 0,23, lo que produce la ganancia modal máxima de 1S (Gmod,1S = ΓQDGmat,1S) de unos 180 cm−1. En particular, una fracción considerable del modo óptico reside en el electrodo L-ITO con pérdidas ópticas. Esto conduce a un gran coeficiente de pérdida óptica (αloss) de aproximadamente 140 cm−1 (refs. 12,13). Aunque es ligeramente más bajo que Gmod,1S, la absorción de luz en el electrodo de Ag superior y la dispersión de luz no contabilizada en las imperfecciones dentro de la guía de ondas aumentan la pérdida óptica general de tal manera que se vuelve mayor que la ganancia modal, lo que suprime ASE. Debido a las altas pérdidas de propagación, el dispositivo de referencia exhibe una emisión de borde muy débil e irradia luz principalmente desde la superficie inferior revestida de vidrio, de modo que la relación de las intensidades de emisión de superficie a borde es de aproximadamente 50 (Fig. 2a, derecha). Debido a la falta de amplificación de la luz, el espectro de emisión del borde replica el de la superficie EL en todos los j (Datos extendidos Fig. 2a).

Para abordar el problema de las pérdidas excesivas, utilizamos un enfoque de reflector de Bragg transversal26 explorado previamente en el contexto de los diodos láser tradicionales27,28. En este enfoque, un medio de ganancia óptica está flanqueado por una pila DBR en uno o ambos lados26 (Fig. 2b, izquierda). La guía de ondas de reflexión de Bragg (BRW) resultante admite modos de baja pérdida (datos extendidos, figuras 3 y 4) que se desarrollan debido a la superposición coherente de varias reflexiones producidas por la estructura DBR (figura 2b, izquierda). El modo BRW se prefiere a los modos TIR en el caso de ASE, ya que ofrecen un confinamiento de modo mejorado dentro del medio de ganancia activa y, como resultado, presentan pérdidas ópticas reducidas y una ganancia modal neta mejorada27,28. Además, el modo BRW se caracteriza por una mayor longitud de amplificación efectiva, ya que el ángulo de incidencia correspondiente (θBRW) puede ser considerablemente más agudo que en el caso TIR (Fig. 2a, b, izquierda y datos extendidos Figs. 3c y 4b) .

Para implementar una guía de ondas BRW, incorporamos una pila DBR hecha de diez pares de capas de Nb2O5 y SiO2 debajo del cátodo (Fig. 3a y Fig. 4 complementaria). Para reducir la resistencia en serie y, por lo tanto, disminuir el sobrecalentamiento en j alto, hacemos el cátodo de ITO estándar en lugar del L-ITO de mayor resistividad que se usa en las referencias. 12,13. Como resultado, podemos aumentar la densidad de corriente hasta 1,933 A cm−2 (V = 53 V) sin causar la falla del dispositivo (Fig. 5 complementaria). Para mejorar aún más el flujo de carga en el dispositivo, depositamos una capa de transporte de electrones (ETL) de ZnO de tipo n sobre el cátodo ITO (Fig. 3a). El ZnO ETL es seguido por la capa QD y una serie de capas de transporte/inyección de orificios que son similares a las del LED de referencia (Fig. 3a).

a, Un dispositivo BRW se construye encima de un DBR hecho de diez pares de capas de Nb2O5 y SiO2. El dispositivo contiene un cátodo ITO, un ZnO ETL, un medio de ganancia ccg-QD (tres monocapas QD), un TFB HTL, una capa intermedia LiF con una rendija de enfoque de corriente, un HAT-CN HIL y un ánodo Ag tipo tira. b, Espectros EL emitidos por el borde del dispositivo BRW en función de la densidad de corriente ajustada de 0,8 a 1933 A cm−2. El dispositivo se excitó utilizando polarización pulsada con τp = 1 μs y separación pulso a pulso T = 1 ms. Los espectros EL muestran una transición desde la emisión espontánea amplia observada en j bajo a bandas nítidas de ASE 1S y 1P en j alto. c, Arriba, las intensidades de EL dependientes de j en los picos de las bandas 1S espontánea (negra) y ASE (roja) indican el umbral de ASE jth,ASE ≈ 13 A cm−2. Abajo, la dependencia del ancho de línea de emisión 1S en j indica un estrechamiento progresivo de la línea de 82 a 39 meV. d, Características de polarización de la luz emitida por el borde del dispositivo BRW en el caso de pulsos eléctricos (izquierda, j = 650 A cm−2) y ópticos (derecha, 110 fs, 3,6 eV, wp = 85 μJ cm−2 ) excitación. Debido a la fuerte amortiguación de los modos TM, las bandas ASE 1S y 1P no están presentes en la emisión polarizada TM (azul) y muestran una polarización TE casi perfecta (rojo). La banda 1S espontánea no está polarizada (negra) y, como resultado, está presente tanto en la emisión polarizada por TE como por la polarizada en TM. e, Las mediciones de VSL del dispositivo BRW excitado ópticamente (recuadro) indican el desarrollo de las características ASE 1S y 1P con una longitud de franja creciente. Estas mediciones utilizaron pulsos de bomba de 110 fs y 3,6 eV con wp = 90 μJ cm−2. Las bandas nítidas de ASE son similares a las observadas en los espectros EL (panel b). AU, unidades arbitrarias.

Además de mejorar el transporte de carga, la capa de ZnO también nos permite lograr el dopaje n del medio activo, ya que se sabe que el ZnO facilita la inyección de electrones en los QD y, por lo tanto, ayuda a mantenerlos cargados negativamente29,30. Como se mostró anteriormente, el uso de QD cargados (dopados) beneficia el rendimiento del láser al reducir los umbrales de ganancia óptica debido al blanqueamiento parcial o completo de la absorción del estado fundamental31,32,33,34,35. Un problema potencial de este enfoque es la extinción de la emisión QD resultante de la recombinación Auger de especies excitónicas cargadas32,33. Sin embargo, es un problema menor con nuestros ccg-QD porque, debido al decaimiento de Auger impedido, estos QD muestran altas eficiencias de emisión para excitones con carga negativa única y doble (Figura 2 complementaria).

En las estructuras fabricadas, el DBR inferior y el espejo Ag superior forman un BRW. La distribución de campo eléctrico calculada para el modo BRW se muestra en la Fig. 2b, a la izquierda. Exhibe un patrón oscilatorio que refleja la estructura periódica del DBR. El pico principal está centrado dentro del medio de ganancia óptica QD, lo que conduce a un factor de confinamiento de modo alto (ΓQD = 0,2), a pesar del pequeño espesor del medio de ganancia (aproximadamente tres monocapas ccg-QD). En particular, el perfil de modo BRW también presenta una intensidad de campo disminuida en las capas de ITO y ZnO con pérdida óptica. Como resultado, el coeficiente de pérdida general es de solo 16 cm−1 (datos extendidos, figura 4d).

Los cambios favorables en la distribución del campo óptico tienen un profundo efecto en el rendimiento del dispositivo EL. En particular, observamos un marcado aumento en la emisión de borde, cuya intensidad se vuelve mayor que la de la emisión de superficie por un factor de alrededor de 2 a 3 (Fig. 2b, derecha). Esto es una consecuencia directa de las pérdidas de propagación reducidas y la aparición del régimen de ASE. El efecto de ASE es pronunciado en los espectros de EL emitido por el borde (Fig. 3b). A niveles de inyección bajos (j < 8 A cm−2), muestran una emisión 1S de banda única débil a 1,98 eV con un ancho de línea de 82 meV (ancho completo a la mitad del máximo, FWHM). A densidades de corriente más altas, observamos la aparición de nuevas características estrechas cuyas energías espectrales (1.94 y 2.09 eV) son idénticas a las de las bandas ASE 1S y 1P en la película ccg-QD excitada ópticamente (Fig. 1c). Las nuevas bandas exhiben un crecimiento superlineal rápido con un nivel de inyección creciente (Fig. 6 complementaria) y eventualmente (en j ≥ 13 A cm−2) superan la banda ancha 1S (Fig. 3c, arriba). Esto va acompañado de un pronunciado estrechamiento de la emisión del borde de la banda de 82 a 39 meV (o de 23 a 13 nm; Fig. 3c, abajo). La evolución dependiente de j observada de los espectros EL es muy diferente de la del LED de referencia (Fig. 1f) pero muy similar a la evolución de la fotoluminiscencia (PL) durante la transición a ASE para la muestra de vidrio/ccg-QD ópticamente excitada (Figura 1c). Esto sugiere que las características estrechas 1S y 1P en el EL emitido por el borde también están vinculadas a ASE.

Para inferir el umbral de ASE, comparamos las señales EL dependientes de j a 1,98 eV y 1,94 eV (Fig. 3c, arriba), que corresponden a las energías máximas de la emisión espontánea y ASE, respectivamente. Aunque inicialmente las dos señales crecen sincrónicamente con el aumento del nivel de inyección (aproximadamente lineal), comienzan a divergir en j > 13 A cm−2 debido al inicio de un aumento más rápido (superlineal) de la intensidad de EL de 1,94 eV (Fig. 6 complementaria). ). Atribuimos este comportamiento al inicio de ASE y la densidad de corriente correspondiente al umbral de ASE (jth,ASE = 13 A cm−2). El valor de jth,ASE, determinado de esta manera, es consistente con el inicio del estrechamiento de la línea, característico del proceso ASE (Fig. 3c, abajo).

Los umbrales ASE calculados para nuestras películas ccg-QD dependen de un nivel de carga33 (Nota complementaria 2). Para los QD neutros, jth,ASE es de aproximadamente 28 A cm−2 y cae a aproximadamente 26 A cm−2 y luego a aproximadamente 15 A cm−2 para QD con carga negativa simple y doble, respectivamente. La comparación de estos valores con jth,ASE observados experimentalmente sugiere que, en nuestros dispositivos, los QD están poblados con dos electrones en promedio, lo que es consistente con estudios previos de LED cg-QD de alto brillo que contienen ZnO ETL29.

A continuación, describimos la evidencia de que las características nítidas de 1S y 1P EL se deben a la amplificación de fotones durante la propagación de la luz en el BRW y no a los efectos de filtrado espectral que surgen, por ejemplo, de la cavidad DBR-Ag. La primera evidencia es la estrecha correspondencia entre las posiciones espectrales de los picos EL con las características ASE 1S y 1P excitadas ópticamente observadas para muestras de vidrio/ccg-QD sin cavidades (Fig. 1c). En segundo lugar, la comparación de los espectros EL emitidos por la superficie y emitidos por el borde (datos extendidos, Fig. 2b) muestra que las características de ASE son espectralmente distintas del modo de cavidad vertical. Además, las bandas emitidas por el borde y emitidas por la superficie muestran comportamientos distintos en función de j (Datos extendidos Fig. 5). En particular, debido al inicio de ASE, la EL emitida por el borde muestra un crecimiento de intensidad espectralmente no uniforme, mientras que tal falta de uniformidad espectral está ausente en la emisión superficial.

Las mediciones dependientes de la polarización proporcionan evidencia adicional para el régimen ASE. En particular, ambos picos EL agudos observados en j alto (umbral posterior a ASE) están polarizados con TE y no están presentes en la emisión polarizada con TM (Fig. 3d y datos extendidos, Fig. 6). Las mediciones detalladas dependientes de la polarización de las características 1S y 1P EL, atribuidas a ASE, muestran un patrón sin2α casi perfecto, como se esperaba para la luz polarizada TE (Datos extendidos Fig. 7; α es el ángulo entre la dirección de polarización del analizador y la dirección vertical)18. Este tipo de polarización se espera para los modos BRW guiados amplificados, ya que la propagación de los modos TM está fuertemente inhibida debido a la extinción del electrodo de Ag12,13. En particular, las tendencias de polarización observadas son idénticas entre los regímenes de bombeo eléctrico y óptico (Fig. 3d; subpaneles izquierdo y derecho, respectivamente). Esta es una fuerte evidencia del carácter ASE de EL emitido por el borde, ya que el efecto ASE es inequívoco en los espectros PL emitidos por el borde excitados ópticamente, como se analiza a continuación.

En la Fig. 3e, mostramos mediciones VSL de estructuras BRW realizadas con excitación óptica (ver Métodos). Para estas mediciones, preparamos dispositivos sin un espaciador LiF, lo que nos permite evitar señales parásitas de las partes de la capa QD fuera de la apertura de enfoque actual. En el experimento VSL, el rayo láser de la bomba se enfoca en una franja estrecha de una longitud variable (l), que es ortogonal al borde cortado del dispositivo. Para longitudes de banda cortas, el PL emitido por el borde se caracteriza por un perfil espectral amplio que es similar al de EL a niveles de inyección bajos (Fig. 3b, e; líneas verdes). A medida que aumenta l, la intensidad de emisión experimenta un rápido crecimiento (Fig. 7 complementaria), que se acompaña del desarrollo de picos agudos (Fig. 3e) cuyas energías espectrales están en estrecha concordancia con las características EL estrechas que emergen en j alto en eléctricamente dispositivos bombeados (Fig. 3b, líneas continuas), así como las bandas ASE 1S y 1P observadas para la muestra de vidrio/ccg-QD excitada ópticamente (Fig. 1c). En primer lugar, estos resultados excluyen que las características estrechas de 1S y 1P surjan de la emisión espontánea de multiexcitones de orden superior, ya que el aumento de l no afecta la fluencia por pulso, la cantidad que controla la ocupación excitónica de los QD. En segundo lugar, estas observaciones confirman la conexión de los picos agudos de 1S y 1P con el proceso de emisión estimulada, ya que la acumulación de ASE requiere un camino de propagación de la luz suficientemente largo en el medio de ganancia aproximadamente definido por la condición Gnetl > 1.

Sobre la base del análisis de las intensidades de emisión dependientes de l, los coeficientes de ganancia 1S y 1P son 45 y 55 cm−1, respectivamente (Fig. 7 complementaria). Estos valores están cerca de la ganancia óptica neta máxima calculada para QD cargados (Gnet = 0.5Gmod,max − αloss ≈ 64 cm−1; Nota complementaria 2), de acuerdo con nuestro análisis anterior de umbrales ASE, según el cual la ganancia observada se debe a los excitones cargados.

El efecto de ASE también es evidente en las medidas de coherencia temporal realizadas con un interferómetro de Michelson. En particular, en condiciones similares a las de la Fig. 3d, a la izquierda, el tiempo de coherencia (τc) observado para la luz polarizada con TE es considerablemente más largo (en un factor de aproximadamente tres) que para el EL polarizado con TM (datos extendidos). figura 8). El alargamiento de τc indica una contribución considerable de ASE al EL polarizado con TE, ya que la replicación de fotones durante la amplificación de luz mejora la coherencia temporal. Estos resultados son consistentes con las mediciones de EL con resolución espectral que indican el predominio de ASE en la emisión polarizada por TE (Fig. 3d, izquierda y Datos extendidos Fig. 6).

Como se señaló anteriormente, otra indicación del ASE en las estructuras BRW es el alto brillo de EL emitido por el borde (Fig. 2b, derecha). En el dispositivo de referencia, la señal de borde es indetectable a simple vista, incluso en la oscuridad. Por el contrario, como se ilustra en la Fig. 4a, la luz que irradia desde el borde del dispositivo BRW se ve claramente incluso a la luz de la habitación, a pesar de que el área de emisión del borde es muy pequeña (su tamaño nominal es de aproximadamente 9 μm2). De hecho, la emisión de la estructura BRW se puede detectar y caracterizar con un medidor de potencia estándar utilizado para evaluar la salida de láseres comerciales. Sobre la base de dicha caracterización, la potencia instantánea emitida por el borde (Pout) durante el pulso de tensión alcanza los 170 μW (j = 1933 A cm−2); Fig. 4b (línea azul discontinua). La estructura BRW desempeña un papel importante en el desarrollo de ASE fuerte emitido por el borde, lo que aumenta la longitud de amplificación efectiva y mejora la colección de fotones "semilla" producidos por emisión espontánea (Fig. 8 complementaria).

a, Izquierda, la salida del dispositivo BRW excitado eléctricamente se caracterizó utilizando un medidor de potencia de laboratorio láser estándar. La potencia promedio medida (Pav) se convirtió en la potencia de salida instantánea (Pout) utilizando Pout = (T/τp)Pav. Para τp = 1 μs y T = 1 ms utilizados en nuestros experimentos, Pout = 1000Pav. A la derecha, la fotografía del dispositivo que funciona a j = 170 A cm−2 en condiciones ambientales a la luz de la habitación muestra claramente una emisión de borde que parece muy brillante a pesar de la pequeña fracción de tiempo (τp/T = 0,001) y el pequeño tamaño de la emisión. punto (el área nominal es de aproximadamente 9 μm2). Barra de escala, 10 mm. b, La línea azul discontinua muestra la potencia de salida instantánea dependiente de j. A la máxima densidad de corriente (j = 1933 A cm−2), Pout alcanza 170 μW. Sobre la base de la potencia de salida medida, determinamos el EQE (círculos rojos), que se compara con el del dispositivo de referencia (triángulos negros). Debido al ASE eficiente, que conduce a una mayor tasa de emisión de QD y una mayor extracción de energía del medio QD invertido, la caída de EQE es mucho menos pronunciada en el dispositivo BRW. En particular, j½ es unas cuatro veces mayor que la del dispositivo de referencia (1933 frente a 500 A cm−2).

La luz emitida por el borde exhibe una distribución angular bastante ajustada para ángulos fuera del plano (Fig. 9a,b complementaria). Presenta una punta afilada (de aproximadamente -0,2° a 0,2°), que aparece en la parte superior de un perfil asimétrico que se extiende hacia el lado del dispositivo DBR. Tal asimetría es consistente con la estructura del modo BRW calculado (Fig. 2b, izquierda). La distribución angular para los ángulos en el plano es bastante plana (Fig. 9c,d complementaria), como se esperaba para nuestros dispositivos que carecen de elementos de selección de ángulo en el plano del dispositivo.

Los dispositivos fabricados presentan una buena estabilidad operativa en el entorno ambiental. Incluso cuando la tensión de activación está muy por encima del umbral de ASE, funcionan durante horas en el régimen de ASE sin pérdidas considerables en la potencia de salida. En particular, una prueba de estabilidad realizada a j = 120 A cm−2 (al comienzo de la prueba) muestra que, después de 2 h de funcionamiento continuo, el dispositivo aún conserva alrededor del 90 % de su potencia original (Datos ampliados Fig. 9 ). Funciona en el modo ASE estable durante dos horas más, momento en el que el dispositivo finalmente falla.

En general, hemos fabricado 15 chips, cada uno de los cuales contenía ocho dispositivos (120 dispositivos en total). Observamos una excelente reproducibilidad de las características de rendimiento entre dispositivos en el mismo chip y aquellos en diferentes chips preparados a través de ciclos de fabricación separados. En particular, se realizaron mediciones de EL de alta j en 11 dispositivos de diferentes chips. Todos ellos mostraron el efecto ASE. Como se ilustra en la Fig. 10 de datos extendidos, los dispositivos probados exhibieron una buena consistencia entre sus dependencias j–V (Pout–V), espectros EL, umbrales ASE y el estrechamiento de la línea característica que acompaña la transición al régimen ASE.

Es instructivo examinar la eficiencia cuántica externa (EQE) del dispositivo BRW en comparación con el LED de referencia. Debido a que nuestros dispositivos carecen de confinamiento óptico lateral dentro de la capa QD y no utilizan ningún esquema para mejorar el desacoplamiento de la luz, la luz emitida por el borde recolectada es solo una pequeña fracción del ASE total. Por lo tanto, nos centraremos en el análisis de EQEs normalizados en función de la densidad de corriente (Fig. 4b). Para el dispositivo de referencia, el EQE alcanza su valor máximo en j de aproximadamente 130 A cm−2, después de lo cual muestra una rápida disminución y cae a la mitad del valor máximo en j = j½ = 500 A cm−2 (Fig. 4b , triángulos negros). Esta es la manifestación de un efecto de caída típicamente atribuido a procesos como la recombinación Auger no radiativa y/o la extinción de emisiones inducida térmicamente10,29. El dispositivo BRW también exhibe la caída EQE. Sin embargo, su inicio se desplaza a alrededor de 300 A cm−2 y j½ se incrementa a alrededor de 1930 A cm−2 (Fig. 4b, círculos rojos). Estas son las consecuencias esperadas del régimen ASE, que acelera la recombinación radiativa y, por lo tanto, le permite competir más favorablemente con los procesos no radiativos.

En conclusión, demostramos ASE 1S y 1P con un medio de ganancia excitado eléctricamente hecho de QD coloidales fundidos en solución. Este avance ha sido posible gracias a las excelentes propiedades de ganancia óptica de los ccg-QD y una pila de dispositivos especialmente diseñada, que contiene una guía de onda fotónica de baja pérdida. Esta guía de ondas está formada por el DBR inferior y el espejo Ag superior que flanquean el medio QD y las capas adyacentes de transporte/inyección de carga. El uso de BRW nos permite dar forma al perfil del campo óptico para reducir las pérdidas ópticas en las capas conductoras de carga y mejorar el confinamiento de modo en el medio QD. Estos diodos ASE exhiben una fuerte emisión de borde con una potencia de salida instantánea de hasta 170 μW, aunque carecen de confinamiento óptico lateral dentro de la región activa de ganancia y no utilizan desacoplamiento de luz diseñado. El siguiente hito importante, la realización de un oscilador láser QD, se puede lograr complementando las estructuras desarrolladas con un resonador óptico implementado, por ejemplo, como una rejilla de retroalimentación distribuida en el plano o una cavidad de Fabry-Pérot formada por reflectores de borde.

Acetato de cadmio dihidratado (Cd(CH3COO)2·2H2O, 98 %), acetato de zinc dihidratado (Zn(CH3COO)2·2H2O, 99,99 %), selenio (perdigones, 2–6 mm, 99,998 %) y azufre (99,999 %) fueron comprados a Alfa Aesar. Ácido oleico (OA, 90 %), 1-octadeceno (ODE, 90 %), tolueno (anhidro, 99,8 %), cloroformo (anhidro, 99 %), 2-propanol (anhidro, 99,5 %), etanolamina (99,5 %) y octano (anhidro, 99%) se adquirieron de Sigma-Aldrich. La trioctilfosfina (TOP, 97%) se adquirió de Strem. El etanol (absoluto, prueba 200) se adquirió de Fisher Chemical. TFB y HAT-CN se adquirieron de Lumtec. Se adquirieron gránulos de plata (Ag, 99,99%) de Kurt J. Lesker. Los materiales se usaron tal como se recibieron.

La síntesis de CdSe/CdxZn1−xSe/ZnSe0.5S0.5/ZnS ccg-QDs se realizó utilizando cuatro soluciones precursoras (A, B, C y D). La solución A se preparó mezclando 0,5 ml de oleato de Cd (0,5 M), 0,125 ml de TOP-Se (2 M) y 0,375 ml de ODE. La solución de oleato de Cd 0,5 M se preparó en un matraz de tres bocas disolviendo 10 mmol de Cd(CH3COO)2·2H2O en 10 ml de OA y 10 ml de ODE. La mezcla de cadmio se desgasificó a 120 °C al vacío durante 1 hora y se mantuvo a 100 °C en nitrógeno para su uso posterior. La solución de TOP-Se 2 M se preparó en una caja de guantes disolviendo 40 mmol de selenio en 20 ml de TOP. La solución B se preparó mezclando 1,25 ml de oleato de Cd (0,5 M), 1,25 ml de TOP-Se (2 M) y 2,5 ml de ODE. La solución C se preparó mezclando 1 ml de ODE, 0,5 ml de TOP-Se (2 M) y 0,5 ml de TOP-S (2 M). El TOP-S 2 M se preparó en una caja de guantes disolviendo 40 mmol de azufre en 20 ml de TOP. La solución D se preparó mezclando 0,5 ml de ODE y 0,5 ml de TOP-S (2 M).

La síntesis de los ccg-QD comenzó con la preparación de núcleos de CdSe. Para ello, se cargaron 6 ml de ODE y 0,2 ml de oleato de Cd (0,5 M) en un matraz de tres bocas de 100 ml y se desgasificó a 120 °C durante 25 min. El matraz de reacción se calentó a 310 °C bajo nitrógeno y se inyectaron rápidamente 0,1 ml de TOP-Se (2 M) en la reacción. Cuarenta segundos después de la inyección de TOP-Se, se añadió gota a gota 1 ml de TOP durante 20 s. En 2 min, se añadió continuamente 1 ml de solución A al matraz de reacción a razón de 5 ml h−1 durante 12 min.

En el siguiente paso, las partículas del núcleo preformadas se recubrieron con una capa de CdxZn1-xSe de composición graduada. Para este propósito, se inyectaron rápidamente 2 ml de solución de oleato de Zn (0,5 M) en el matraz de reacción a una temperatura de 310 °C. Se preparó previamente una solución de oleato de Zn 0,5 M mezclando 20 mmol de Zn(CH3COO)2·2H2O, 20 ml de OA y 20 ml de ODE en un matraz de tres bocas. La mezcla se desgasificó a 130 °C durante 1 hora al vacío y luego se mantuvo a 120 °C. Después de la inyección de oleato de Zn, se añadieron continuamente 5 ml de solución B al matraz de reacción a una velocidad de 4 ml h−1 durante 75 min. Mientras se añadía la solución B, se inyectó rápidamente solución de oleato de Zn (0,5 M) tres veces a los 18,75, 52,5 y 67,5 min en cantidades de 2, 4 y 2 ml, respectivamente. A continuación, se cultivó la cubierta ZnSe0.5S0.5 sobre la capa CdxZn1−xSe. Durante esta etapa de reacción, se añadieron continuamente 1,5 ml de solución C al matraz de reacción a 310 °C a razón de 2 ml h−1 durante 45 min. Mientras se añadía la solución C, se inyectó rápidamente solución de oleato de Zn (0,5 M) tres veces a los 15, 30 y 45 min en la cantidad de 1 ml por inyección. Las partículas se completaron con una fina capa de ZnS. Se añadieron continuamente 0,5 ml de solución D en el matraz de reacción a 310 °C a razón de 1 ml h−1 durante 30 min. Mientras se añadía la solución D, se inyectó rápidamente 1 ml de solución de oleato de Zn (0,5 M) una vez a los 15 min. El matraz de reacción se enfrió a temperatura ambiente retirando la manta calefactora y añadiendo 36 ml de cloroformo a 70 °C. Esta síntesis dio como resultado los ccg-QD representados esquemáticamente en la Fig. 1a.

Los ccg-QD sintetizados se purificaron con etanol mediante centrifugación a 7000 rpm durante 5 min y luego se redispersaron en 10 ml de tolueno. Estas soluciones se utilizaron en mediciones espectroscópicas. Para la fabricación del dispositivo, los ccg-QD se lavaron adicionalmente con acetonitrilo. En este procedimiento, se mezclaron 2 ml de ccg-QDs en tolueno con 20 ml de acetonitrilo y se centrifugaron a 9000 rpm durante 15 min. El paso de lavado se repitió dos veces más. El precipitado se secó por completo y se redispersó en octano para obtener la concentración deseada (típicamente, 20 mg ml−1).

Los sustratos de vidrio recubiertos con L-ITO se adquirieron de Thin Film Devices, Inc. El sustrato de vidrio/L-ITO se lavó mediante etapas secuenciales de sonicación de 10 minutos en alcohol isopropílico, acetona y etanol. Después del paso de limpieza, el sustrato se secó usando un soplador de gas N2. Posteriormente, 20 μl de solución de ccg-QD (20 mg ml-1) se revistieron por rotación sobre el sustrato L-ITO a 2000 rpm durante 30 s para formar una monocapa de ccg-QD. Este procedimiento se repitió dos veces más para preparar una película que contenía nominalmente tres monocapas de ccg-QD. Después de la deposición, la película ccg-QD se recoció a 100 °C durante 10 min. Para fabricar un HTL, se disolvieron 10 mg de TFB en 1 ml de clorobenceno y se revistieron por rotación sobre la capa de ccg-QD a 4000 rpm durante 30 s, seguido de recocido a 120 °C durante 20 min. Luego, se depositó una capa intermedia de LiF de 50 nm de espesor por evaporación térmica utilizando una máscara de sombra, que definió una apertura de "enfoque actual" en forma de hendidura de 30 μm de ancho. Después de eso, se depositó un HIL de HAT-CN de 100 nm de espesor mediante evaporación térmica con una tasa de depósito de 0,2–0,3 Å s−1. El dispositivo se completó con un electrodo de Ag de 100 nm de espesor depositado mediante evaporación térmica (a una velocidad de 1 Å s−1) a través de una máscara de sombra con una rendija de 300 μm de ancho ortogonal a la rendija del intercalario de LiF . Esto nos permitió obtener un enfoque de corriente bidimensional y limitar el área de inyección a 30 × 300 μm2. Nos gustaría señalar que la parte de inyección de orificios de nuestros dispositivos es distinta de la de los LED QD tradicionales que generalmente usan una combinación de MoOx HIL y un HTL orgánico. Sin embargo, la combinación HIL/HTL estándar conduce a grandes pérdidas ópticas que se mitigan aquí utilizando el nuevo diseño de la parte del dispositivo de inyección de agujeros12,13.

Los dispositivos BRW se ensamblaron sobre sustratos DBR recubiertos con ITO comprados a Thin Film Devices, Inc. Los sustratos se fabricaron a medida para que coincidieran con su banda de parada con los espectros de emisión de los ccg-QD. En particular, su coeficiente de reflexión fue> 95% (incidencia normal) en la ventana de longitud de onda de 490–690 nm (Fig. 4 complementaria), que cubría las bandas de emisión 1S y 1P (Fig. 1c). El DBR estaba compuesto por diez pares de capas de Nb2O5 y SiO2 (60 nm y 100 nm de espesor, respectivamente) preparadas sobre un sustrato de vidrio. Se depositó una película de ITO de 50 nm de espesor sobre la capa de Nb2O5 del DBR. La pila multicapa resultante se representa en la figura complementaria 4. Los sustratos de ITO/DBR/vidrio adquiridos se limpiaron utilizando el mismo procedimiento que en el caso de los dispositivos de referencia. Luego, se depositó un ETL de ZnO con un espesor de 50 nm mediante un método sol-gel. Se preparó una solución sol-gel disolviendo 0,2 g de dihidrato de acetato de zinc (Zn(CH3COO)2·2H2O) y 56 mg de etanolamina en 10 ml de 2-metoxietanol (CH3OCH3CH3OH). La solución se agitó durante la noche antes de su uso. Se centrifugaron 300 μl de un precursor sol-gel a 3000 rpm durante 50 s y se recocieron a 200 °C durante 2 h en aire ambiente. Posteriormente, la capa activa de ccg-QD y el resto del dispositivo se prepararon siguiendo los mismos pasos que en el caso de los LED de referencia (ver sección anterior).

Todos los dispositivos fabricados se probaron a temperatura ambiente en el aire. Para las mediciones de emisión de borde, los dispositivos se cortaron en el área de emisión con una punta de diamante. En régimen de excitación eléctrica, los dispositivos fueron accionados mediante pulsos de voltaje de forma cuadrada generados por un generador de funciones (Tektronix AFG320; amplitud de pulso hasta 3,5 V), seguido de un amplificador bipolar de alta velocidad (HSA4101, NF Corporation) con 20 veces la ganancia de voltaje. El voltaje aplicado a un dispositivo se midió usando un osciloscopio Tektronix (TDS2024B) conectado al puerto de monitoreo del amplificador. La corriente transitoria generada se midió al monitorear la caída de voltaje a través de una resistencia de carga de 10 Ω en el retorno de corriente (Fig. 5 complementaria).

Tanto los espectros de emisión de borde como de emisión frontal se recopilaron utilizando un espectrógrafo Czerny-Turner (Acton SpectraPro 300i) que dispersaba la luz en el plano focal de una cámara de dispositivo de carga acoplada (CCD) refrigerada por nitrógeno líquido (Roper Scientific) o una fibra espectrómetro acoplado Ocean Optics USB 2000 (Fig. 1e, f, Fig. 3b y datos extendidos Fig. 10). Las resoluciones espectrales fueron de 0,1 nm y 0,4 nm, respectivamente. La potencia óptica de la emisión de borde se midió utilizando un medidor de potencia estándar basado en fotodiodos (Thorlabs S120VC con un área activa de 73 mm2). La cabeza del medidor de potencia se colocó a 1 cm del borde cortado del dispositivo (Fig. 4a). El EQE se obtuvo en base a la potencia de salida instantánea emitida durante el pulso de voltaje (Pout) y la corriente de excitación (I) utilizando la siguiente expresión:

donde hv es la energía promediada de los fotones emitidos por el borde calculados a partir de los espectros EL medidos y e es la carga elemental.

Las medidas de absorción óptica y PL se realizaron en soluciones de ccg-QD/tolueno cargadas en cubetas de cuarzo de 1 mm de espesor. Los espectros de absorción se recogieron con un espectrómetro de barrido ultravioleta-visible (Lambda 950, Perkin Elmer). En los estudios de vida útil de PL, se excitó una muestra ccg-QD con pulsos de 3,1 eV y 40 fs a una tasa de repetición de 250 kHz derivada de un láser Ti:zafiro de frecuencia duplicada (oscilador Mira y amplificador RegA, Coherent). Los pulsos de láser se enfocaron sobre la muestra en un punto de 100 µm de diámetro. El PL emitido se recolectó en la dirección normal al plano de la muestra, se seleccionó espectralmente con un espectrógrafo Czerny-Turner (Acton SpectraPro 300i) equipado con una rendija de salida y se detectó con un detector de fotón único de nanocable superconductor acoplado a fibra (Opus One, Quantum Opus), seguido de un aparato contador de fotones individuales correlacionados en el tiempo (PicoQuant PicoHarp). El PL se midió en el máximo del pico 1S PL con un ancho de banda de 2 nm; la resolución temporal del montaje fue de 70 ps.

Para los estudios de absorción transitoria (TA), los ccg-QD se diluyeron en tolueno y se cargaron en una cubeta de cuarzo de 1 mm de espesor para lograr una densidad óptica de alrededor de 0,2 a 2,4 eV. La muestra se agitó continuamente durante las mediciones para evitar la fotocarga incontrolada. Una configuración de TA de bomba y sonda construida en casa usó un láser de tungstato de gadolinio de potasio dopado con iterbio (Yb:KGW) amplificado regenerativamente (PHAROS, Light Conversion) que generaba pulsos de 190 fs, 1030 nm (1,2 eV). La frecuencia de repetición se fijó en 500 Hz. La salida del láser se dividió en una bomba y un canal de sonda. La señal en el brazo de la bomba se duplicó en frecuencia en un cristal BBO para producir pulsos de 110 fs, 515 nm (2,4 eV). El haz de la bomba se enfocó sobre la muestra en un punto de 130 µm. Los pulsos de la sonda transmitidos a través de una línea de retardo se enfocaron en una placa de zafiro para generar un supercontinuo de luz blanca, que luego se enfocó en la muestra en un punto de 80 µm superpuesto al centro del área de la muestra excitada por los pulsos de la bomba. Un interruptor mecánico en el brazo de la bomba bloqueaba cada segundo pulso de una secuencia bomba-pulso. Los pulsos de sonda transmitidos se analizaron con un espectrómetro Avantes AvaSpec-ULS1350F-USB2 sincronizado con el helicóptero. Los cambios inducidos por la bomba en el coeficiente de absorción de una muestra ccg-QD (Δα = α − α0, en la que α y α0 son los coeficientes de absorción del estado excitado y del estado fundamental, respectivamente) se adquirieron en función de las fluencias de la bomba ( ajustado de 3 µJ cm−2 a 6 mJ cm−2) y retardo de bomba-sonda (variado de −5 ps a 4,5 ns).

El 'chirrido' de la sonda supercontinua de luz blanca se analizó y representó utilizando los procedimientos de la ref. 36. El nivel de la bomba se evaluó en términos de fluencia por pulso (wp). La ocupación excitónica promedio por punto generada por el pulso de la bomba se dedujo de ⟨N⟩ = σpwp/hvp, en la que hvp es la energía del fotón de la bomba y σp es la sección transversal de absorción ccg-QD correspondiente. El valor de σp se determinó a partir de un análisis de Poisson de señales TA de retardo largo dependientes de wp siguiendo el procedimiento de la ref. 37. Se obtuvieron 'mapas' de ganancia óptica bidimensional en el espacio de tiempo de retardo de energía del fotón (hv–t) calculando la absorción en estado excitado de α(hv,t) = α0(hv) + Δα(hv,t) . En esta representación, la ganancia óptica aparece como características con α(hv,t) < 0.

En este trabajo, usamos varias métricas para evaluar la ganancia óptica que incluyen ganancia material, ganancia modal y ganancia neta. Definimos la ganancia de material (Gmat) como un coeficiente de ganancia de una película QD compacta de espesor infinito. El factor de confinamiento modal correspondiente del medio QD (ΓQD) es 1. La ganancia modal (Gmod) es el coeficiente de ganancia de una película QD de un espesor final. Se relaciona con Gmat por Gmod = ΓQDGmat, en el que ΓQD es el factor de confinamiento de modo de la película QD, que es menor que 1. La ganancia neta (Gnet) corresponde al coeficiente de ganancia total de un dispositivo que tiene en cuenta las pérdidas ópticas: Gnet = Gmod − αloss, donde αloss es el coeficiente de pérdida óptica.

Se montó una película ccg-QD o un dispositivo electroluminiscente cortado en el plano focal de una lente cilíndrica con una distancia focal de 10 cm. Pulsos de femtosegundos (duración de 110 fs, energía de fotones de 3,6 eV, tasa de repetición de 100 Hz) de un láser Yb:KGW triplicado (PHAROS, Light Conversion) se enfocaron en la muestra en una franja de 1,7 mm de largo ortogonal a la muestra borde. El ancho de la franja era de aproximadamente 40 μm. La luz emitida por los bordes se recogió con un sistema de imágenes y se analizó con un espectrógrafo Czerny-Turner (Acton SpectraPro 300i) acoplado a una cámara CCD refrigerada por nitrógeno líquido (Roper Scientific). En las mediciones de VSL, la longitud de la tira excitada (l) se varió moviendo una hoja de afeitar colocada en el haz de la bomba (Fig. 3e y Fig. 3 complementaria). Para determinar la ganancia óptica neta (Gnet), la intensidad de la luz emitida por los bordes (Iedge) se ajustó a Iedge = B(exp(Gnetl) − 1)/Gnet + Cl, en la que B y C eran constantes independientes de l.

Para caracterizar la coherencia temporal de la salida de un dispositivo, la luz emitida por los bordes se recolectó y colimó con un objetivo (Olympus PLN 10X) y se envió a un interferómetro de Michelson. Se usó un polarizador lineal para seleccionar ASE o emisión espontánea. El haz se dividió entre dos brazos usando un divisor de haz 50/50 no polarizante y se reflejó usando espejos planos. Se montó un espejo en un escenario lineal de un solo eje (Aerotech ANT130L), lo que permitió un control preciso del tiempo de retardo entre los dos brazos. Los haces de salida se recogieron con un objetivo (Olympus PLN 10X) y se detectaron con un fotodiodo de avalancha (serie PDM de Micro Photon Devices). Para registrar la intensidad del patrón de interferencia, se utilizó un modo de resolución de tiempo con etiqueta de tiempo proporcionado por un módulo de conteo de fotones individuales correlacionados con el tiempo (PicoQuant HydraHarp 400).

Más información sobre el diseño de la investigación está disponible en el Resumen de informes de Nature Portfolio vinculado a este artículo.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles a los autores previa solicitud razonable.

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Este proyecto fue apoyado por el programa de Investigación y Desarrollo Dirigido por Laboratorio (LDRD) en el Laboratorio Nacional de Los Álamos bajo los proyectos 20230352ER y 20210176ER. NA y VP reconocen el apoyo de una beca posdoctoral del director de LANL.

Equipo de Nanotecnología y Espectroscopía Avanzada, C-PCS, División de Química, Laboratorio Nacional de Los Alamos, Los Alamos, NM, EE. UU.

Namyoung Ahn, Clement Livache, Valerio Pinchetti, Heeyoung Jung, Ho Jin, Donghyo Hahm, Young-Shin Park & Victor I. Klimov

Centro de Materiales de Alta Tecnología, Universidad de Nuevo México, Albuquerque, NM, EE. UU.

Heeyoung Jung y Ho Jin

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VIK inició el estudio, analizó los datos y coordinó la ejecución del proyecto. NA diseñó y fabricó dispositivos electroluminiscentes con y sin BRW y caracterizó su rendimiento EL con la ayuda de CLNA y también realizó simulaciones fotónicas COMSOL de los dispositivos estudiados. El sustrato DBR utilizado en los dispositivos BRW fue diseñado por H.Jung. H.Jin sintetizó los ccg-QD. CL y VP realizaron mediciones de TA y ASE de los dispositivos con capacidad ccg-QD y EL y analizaron los datos junto con NA e Y.-SP Las mediciones de interferometría de Michelson fueron realizadas por NA, CL y DHVIK y NA escribió el manuscrito, con aportes de todos los coautores.

Correspondencia a Víctor I. Klimov.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

a, Los espectros EL del dispositivo de referencia (Fig. 1f) se desconvolucionan usando tres bandas lorentzianas que corresponden a las transiciones 1Se–1Shh, 1Se–1Slh y 1Pe–1Phh. Este procedimiento se aplica a los espectros EL medidos en j = 41 A cm−2 (izquierda), 632 A cm−2 (centro) y 1019 A cm−2 (derecha). b, la ocupación excitónica QD promedio, ⟨N⟩, en el volumen del dispositivo activo en función de la densidad de corriente. Los símbolos son valores experimentales de ⟨N⟩ obtenidos a partir de la relación medida de las intensidades 1P y 1S EL10. La línea son cálculos realizados utilizando el modelo de ref. 10. Según este análisis, ⟨N⟩ alcanza 7,4 en j = 1019 A cm−2. Esto está por encima de los umbrales de ganancia para las transiciones 1S y 1P10,12. au, unidades arbitrarias.

a, Los espectros de EL emitidos por el borde y emitidos por la superficie (paneles secundarios superior e inferior, respectivamente) del dispositivo de referencia (los recuadros ilustran la configuración de las mediciones) no muestran ninguna distinción cualitativa aparente (el dispositivo funciona a 920 A cm −2). Además, la emisión del borde es aproximadamente 50 veces más débil que la emisión de la superficie. b, Por el contrario, el dispositivo BRW muestra una diferencia sustancial en la forma espectral de EL emitido por el borde y emitido por la superficie (paneles secundarios superior e inferior, respectivamente); j = 730 A cm−2. Además, la emisión de borde es aproximadamente dos veces más intensa que la emisión de superficie. El espectro de EL emitido por el borde está dominado por características 1S y 1P ASE, mientras que la emisión superficial comprende un único pico estrecho a 2,05 eV debido a una cavidad vertical de Fabry-Pérot formada por el DBR inferior y el espejo plateado superior. au, unidades arbitrarias.

a, Mapas de contorno de un campo TE del modo TIR fundamental (arriba) y el modo BRW (abajo) soportados por la estructura con la cavidad transversal DBR-Ag. El campo óptico del modo BRW está confinado principalmente en la capa del dispositivo (núcleo de la guía de ondas), mientras que el modo TIR se concentra en la interfaz dispositivo-DBR y se filtra en el DBR. b, La dispersión ω–β calculada (ω es la frecuencia angular del fotón y β es el módulo del vector de onda) de los modos TE permitidos en la estructura BRW (representados en el recuadro). En este caso, los materiales de índice más alto (n2) y más bajo (n1) de la guía de ondas son Nb2O5 y SiO2, respectivamente. No hay modos guiados por ondas para neff (= βc/ω) > n2, que corresponde al régimen de 'corte'. En el rango n1 < neff < n2 (área sombreada en rojo), la guía de ondas admite varios modos TIR debido a los reflejos de varias capas de la gruesa pila DBR. El rango neff < n1 corresponde a un gap fotónico o stopband definido por el espectro de reflexión del DBR (línea morada). Un modo BRW (línea azul) se encuentra en la banda de parada de la estructura fotónica. c, Una comparación de los parámetros del modo guiado entre los modos TE0 TIR (rosa) y BRW (naranja) de la estructura basada en DBR (Fig. 2b) y el modo TE0 TIR (rojo) del dispositivo de referencia (Fig. 2a). Los parámetros calculados incluyen los índices de refracción efectivos (neff), los ángulos modales (θm), los factores de confinamiento modal para la capa ccg-QD (ΓQD) y los coeficientes de pérdida óptica (αloss).

Las dependencias espectrales del índice de refracción efectivo (a), el ángulo modal (b), el factor de confinamiento de modo para la capa ccg-QD (c) y el coeficiente de pérdida óptica (d) para el dispositivo de referencia (denominado 'Ref' ) y los modos TIR y BRW (denominados 'TE0' y 'BRW', respectivamente) del dispositivo BRW.

a, Espectros EL emitidos por el borde del dispositivo BRW en función de j. El subpanel inferior muestra espectros experimentales "en bruto" (no normalizados). El subpanel superior muestra los espectros normalizados escalados para que coincidan con la amplitud de la característica de emisión espontánea 1S (debido a un alto nivel de ruido por debajo del umbral ASE, presentamos los espectros medidos usando ajustes gaussianos de dos bandas). Los espectros normalizados muestran claramente la aparición de una banda nítida de ASE 1S. b, Conjuntos similares de datos para EL emitidos en la superficie del mismo dispositivo. El EL está dominado por un modo de cavidad vertical a 1,84 eV. Está desplazado hacia el rojo en comparación con el del dispositivo que se muestra en la Fig. 2b de datos extendidos, debido a un mayor grosor del dispositivo probado en las presentes mediciones. La característica de alrededor de 1,77 eV resulta de la fuga de luz a través del DBR (ver la Fig. 4 complementaria). A diferencia de EL emitido por el borde, la señal emitida por la superficie muestra un crecimiento espectralmente uniforme con el aumento de unidades arbitrarias jau.

Debido al carácter de 'pérdida' de los modos TM (fuertemente atenuados por el electrodo de plata), se produce ASE debido a los modos TE de baja pérdida. La emisión espontánea no presenta una polarización preferida. Por lo tanto, el uso de un polarizador TE nos permite enfatizar las características de ASE de banda estrecha sobre la emisión espontánea de banda ancha. Como resultado, los espectros EL medidos a altas densidades de corriente (j > 200 A cm−2) están dominados por picos estrechos de ASE 1S y 1P. La marcada diferencia de estos espectros con los de los dispositivos de referencia (Fig. 1f y datos extendidos Fig. 1a) es otra confirmación del efecto ASE realizado en nuestros dispositivos BRW. au, unidades arbitrarias.

a, Espectros EL emitidos por el borde del dispositivo BRW operado a aproximadamente 100 A cm−2 recolectados a través de un polarizador lineal cuya dirección de polarización varía de 90° (polarización vertical; modo TE) a 0° (polarización horizontal; modo TM). Las líneas negras discontinuas en 1.93, 1.98 y 2.08 eV corresponden a los máximos de las características 1S ASE, 1S emisión espontánea y 1P ASE, respectivamente. Los cambios dependientes de la polarización en la forma espectral de EL indican que las bandas ASE 1S y 1P están fuertemente polarizadas por TE. b, Las amplitudes de las bandas 1S ASE (círculos rojos) y 1P ASE (círculos verdes) en función del ángulo de polarización (α). La medición de un punto de datos tomó alrededor de 1 minuto y tomó aproximadamente 36 minutos obtener el conjunto de datos completo. Hubo cierto grado de degradación de la señal durante las mediciones, lo que condujo, en particular, a una desviación de la línea de base. c, Las mismas medidas graficadas usando coordenadas polares. Los datos experimentales (símbolos; mismos colores que en b) concuerdan bien con la dependencia teórica de sin2α esperada para la luz polarizada con TE (línea negra discontinua). au, unidades arbitrarias.

a, Interferograma de la banda ASE 1S del dispositivo BRW accionado a unos 100 A cm−2. La luz emitida por los bordes se acopla mediante fibra en un interferómetro de Michelson que consta de un divisor de haz cúbico, un brazo fijo y un brazo de longitud variable controlado por una etapa piezoeléctrica. La señal de interferencia se detecta con un fotodiodo de avalancha de Si. 1S ASE se aísla utilizando un filtro de paso largo de 620 nm (o 2 eV) y un polarizador lineal ajustado a la polarización 'vertical' (TE) (Fig. 3d, izquierda). b, Visibilidad de la franja extraída del interferograma en a (símbolos negros) en función del tiempo de retardo entre los dos brazos del interferómetro. Un ajuste exponencial de los datos experimentales (línea roja) produce un tiempo de coherencia τc de 47 fs. c, d Las mediciones interferométricas realizadas para la polarización 'horizontal' (TM) en la que se suprime ASE (Fig. 3d, izquierda) producen un tiempo de coherencia mucho más corto de 16 fs. La diferencia triple dependiente de la polarización observada en τc indica la presencia de dos subconjuntos de fotones con coherencias temporales distintas. Como se esperaba para el efecto ASE, los fotones producidos por emisión estimulada (dominan la luz polarizada por TE emitida por el borde) exhiben una τc más larga en comparación con los fotones producidos por emisión espontánea (dominan la luz polarizada por TM emitida por el borde). Los tiempos de coherencia medidos son consistentes con los inferidos de τc ≈ (πΔν)−1, en donde Δν es el ancho de línea de emisión en el dominio de la frecuencia. En particular, en base a los anchos de línea de las bandas 1S espontánea y ASE (82 a 30 meV, respectivamente, para la muestra utilizada en los estudios de coherencia), los tiempos de coherencia estimados son 16 fs y 44 fs. Ambos valores están en excelente acuerdo con los resultados de las medidas interferométricas (16 fs y 47 fs, respectivamente).

a, La dependencia de la densidad de corriente (eje izquierdo, rombos abiertos) y la potencia de salida (eje derecho, círculos azules) de un dispositivo BRW no encapsulado en el tiempo de operación bajo excitación con pulsos de 10 V, 1 µs a 1 kHz. Los datos se registraron a intervalos de 1 min. Los puntos de datos que se muestran en la gráfica (separados por intervalos de 10 minutos) son promedios de diez mediciones. Durante las primeras 2 h, la intensidad de salida disminuyó solo un 9%. Una disminución lenta en la potencia de salida y la densidad de corriente continuó durante las siguientes 2 h, momento en el que finalmente ocurrió la falla del dispositivo. Sobre la base de estas mediciones, el tiempo característico T75 fue de 2,7 h (T75 denota el tiempo en el que la salida del dispositivo disminuye al 75% de su valor original). b, Los espectros EL al comienzo de la prueba muestran distintas características ASE 1S y 1P. c, estas características se conservan después de 2 h de funcionamiento continuo del dispositivo. au, unidades arbitrarias.

a–d, Características de cuatro dispositivos de cuatro chips diferentes (cada chip contiene ocho dispositivos). Los datos están organizados en cuatro columnas, una columna por dispositivo. La fila superior muestra las curvas j-V (líneas negras) y la intensidad de emisión de borde dependiente de V (eje derecho, líneas azules). La fila central muestra los espectros EL que presentan bandas ASE 1S y 1P prominentes. La fila inferior muestra la dependencia del ancho de banda 1S con j, que exhibe un 'estrechamiento de línea' típico de la transición al régimen ASE. Hay una excelente consistencia entre todos los conjuntos de datos mostrados. e, El análisis de la variabilidad de dispositivo a dispositivo de un voltaje de encendido (izquierda), un umbral ASE 1S (centro) y un ancho de línea ASE 1S. Los histogramas se obtuvieron a partir de las mediciones de 11 dispositivos. Los valores promedio de los parámetros medidos y las desviaciones estándar se indican en la figura. En el caso del voltaje de encendido y el ancho de línea ASE, las desviaciones estándar son 22% y 25% del valor promedio, respectivamente. La mayor desviación observada para el umbral de ASE (alrededor del 52 %) se puede atribuir a la alta sensibilidad de jth,ASE a las variaciones de dispositivo a dispositivo en las pérdidas de propagación y un grado variado de carga de una capa QD activa. au, unidades arbitrarias.

Este archivo contiene dos notas complementarias, las figuras complementarias 1 a 9 y referencias adicionales que amplían y respaldan los datos y la discusión presentados en el texto principal.

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Ahn, N., Livache, C., Pinchetti, V. et al. Emisión espontánea amplificada impulsada eléctricamente a partir de puntos cuánticos coloidales. Naturaleza 617, 79–85 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6

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Recibido: 03 Agosto 2022

Aceptado: 16 febrero 2023

Publicado: 03 mayo 2023

Fecha de emisión: 04 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6

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